近日,陕西科技大学屈彦宁博士与墨尔本大学Gang Kevin Li(李刚)教授合作在国际知名期刊《Advanced Functional Materials》(一区TOP, IF=19)上发表了题为“Emulsion droplet microreactors for efficient heterogeneous photoreforming hydrogen evolution”的研究论文。陕西科技大学为第一作者及第一通讯作者单位。该研究开发出由TiO2/MWCNTs复合材料稳定的Pickering乳液微反应体系,用于液-液非均相界面光催化重整制氢。采用该材料稳定的Pickering乳液,其最优产氢量较单一水相TiO2提升了9.93倍, 表观量子产率AQY是油水混合体系的5.2倍。本研究为强化液-液非均相光重整反应及生物质衍生物再利用提供了有利支持。


Pickering液滴微反应器界面光重整制氢示意图

TCN结构特性与Pickering乳液表征

Pickering乳液界面光重整产氢效率

Pickering乳液界面结构及电子转移特性

TCN稳定Pickering乳液界面光重整机理
光催化重整生物醇产氢在绿色可持续发展及热力学上具有一定的优势。除了混溶均相体系外,在由某些高级醇(如C4+醇)组成的不溶非均相体系中,传统光催化剂的传质往往受到一定的阻碍,Pickering乳液(PEs)为多相催化提供了有利保障,但相关研究有限。液-液非均相体系的光催化界面传质与反应动力学受乳液稳定性、界面颗粒调控机制及油水界面活性物种传输效率等因素的影响。针对上述问题,需充分考虑以下三个关键因素:(1)基底颗粒润湿性不影响光照射下界面活性物种的生成,反之亦然;(2)乳液在反应过程中需保持稳定性,在油-水界面提供较大的比表面积及反应区域;(3)活性物种在乳液界面实现有效传输,促进后续光重整析氢反应的进行。
为了突破上述问题,本研究开发出由TiO2/MWCNTs稳定的Pickering乳液体系,用于界面光催化重整产氢。该体系显著改善了基底材料间的结合性、乳液稳定性及活性物种传输效率。TiO2与MWCNTs通过静电吸引和酯化作用相结合,有效抑制了反应过程中基底粒子的脱落;通过优化条件,在降低界面张力的同时保障了乳液的稳定性;光生电子可有效地从TiO2定向转移至MWCNTs,确保了光生载流子的有效分离。与油-水单相及混合相体系相比,该Pickering乳液的光催化重整产氢效率显著提升。该研究为强化液-液非均相体系光催化重整反应提供了新思路。
该项工作受到国家自然科学基金、国家留学基金委等项目的资助。
附:
论文详细信息:Y. Qu, B. Lou, G. Li, X. Zhang, D. Sun, L. Liao, Y. Yu, S. Lei, R. Yan, Emulsion droplet microreactors for efficient heterogeneous photoreforming hydrogen evolution, Advanced Functional Materials, 2025, e13558. DOI: 10.1002/adfm.202513558.
原文链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202513558
(核稿:黄文欢 编辑:刘倩)