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化工学院绿色催化研究团队王伟涛课题组在芳烃及生物质催化转化等领域取得系列进展

2025年06月26日 10:03 文、图/化工学院 王伟涛 点击:[]

化工学院绿色催化研究团队围绕国家重大需求和学术前沿,致力于能源环境催化和含氟化合物合成两大课题的基础与应用研究,开展高效催化剂的设计合成和绿色催化过程的开发及应用相关科学问题的研究工作。近年来,在光、电、热催化实现高效低碳烷烃脱氢、超临界流体介质中绿色催化、含氟高分子合成、生物质和碳一资源的催化转化、电解水产氢和氧的催化体系开发等方面开展了大量工作并获得诸多成果。近期,绿色催化团队王伟涛老师课题组在芳烃及生物质的绿色催化转化为高值化学品方面取得一系列重要进展,相关成果在Chemical Engineering Journal、Separation and Purification Technology和Journal of catalysis等国际学术期刊上连续发表5篇研究型论文。

1. 双缺陷光催化体系实现无溶剂一锅法高效合成亚胺

团队开发出一种N、S双缺陷CdIn2S4/C3N4的Z型异质结光催化剂,成功实现无溶剂条件下醇氧化与硝基芳烃还原的串联耦合反应,高效合成亚胺类化合物。在可见光照射下,该催化剂实现了苯甲醇选择性氧化为苯甲醛、硝基苯还原为苯胺的串联反应,最终亚胺产率达78.6%,选择性98.0%,生成速率高达786 μmol·g-1·h-1,这一性能超越了目前报道的所有溶剂型及无溶剂型光催化体系。该工作以“N, S dual defected CdIn2S4/C3N4 enhancing one-pot solvent-free photocatalytic synthesis of imine from alcohol oxidation and nitroaromatic reduction under visible light”为题发表在《Separation and Purification Technology》。20级博士姜旭禄为第一作者,王伟涛副教授和刘昭铁教授为通讯作者。

2. 花状异质结光催化剂实现无溶剂苄胺高效氧化合成亚胺

团队开发出状BiOX/TiO2(X=Cl, Br, I)异质结光催化剂,在无溶剂条件下实现苄胺高效氧化合成N-苄叉苄胺,突破了传统溶剂型催化体系的效率瓶颈。在可见光照射下,BiOCl/TiO2异质结催化剂展现高达6316 μmol·g-1·h-1的N-苄叉苄胺生成速率,选择性达99%,苄胺转化率为87%。这一性能不仅远超无溶剂体系此前报道的最高形成速率(<5100 μmol·g-1·h-1),甚至可与传统溶剂型催化体系媲美。该工作以“Boosting the solvent-free photocatalytic oxidation of benzylamine to N-benzylenebutylamine over BiOX/TiO2 heterojunction nanoflowers”为题发表于《Separation and Purification Technology》。21级硕士张婷为第一作者,王伟涛副教授和刘昭铁教授为通讯作者。

3. 无溶剂光催化体系突破苄醇氨氧化合成腈类化合物技术瓶颈

团队开发出In2O3/Au/POCN三元Z型异质结光催化剂,首次实现无溶剂条件下苄醇有氧光催化氨氧化制备苯甲腈。通过构建In2O3与磷氧共掺杂氮化碳(POCN)的Z型异质结,并引入金纳米颗粒作为电子桥,显著提升了光生载流子的分离效率。研究首次揭示了无溶剂反应中生成水的负面影响:水会占据催化剂活性位点并促进腈水解为酰胺,而添加4Å分子筛可通过除水使收率提升31.7%,这一发现为无溶剂催化体系的优化提供了关键策略。该工作以“Solvent-free direct aerobic photocatalytic ammoxidation of benzyl alcohol to benzonitrile on In2O3/Au/POCN”为题发表在《Journal of Catalysis》。20级博士姜旭禄为第一作者,王伟涛副教授和刘昭铁教授为通讯作者。

4. 电化学重构策略助力生物质高效转化

团队开发出一种通过电化学重构制备的高效电催化剂Co(OH)2-NiSe@NF-R,成功实现5-羟甲基糠醛(HMF)电催化氧化制备2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的高选择性转化。研究团队通过设计Co(OH)2-NiSe@NF前驱体,在碱性介质中经电化学重构形成富含高价活性位点(CoOOH和NiOOH)的催化剂表面。研究揭示了Co(OH)2-NiSe@NF重构机理:重构过程中硒元素被氧化为硒酸盐(SeO42-)并附着于氢氧化物表面,通过降低晶格羟基脱氢能垒,促进高价金属活性位点的形成。该工作以“Revealing the electrochemical reconstruction behavior of Co(OH)2-NiSe for efficient the electrooxidation of 5-hydroxymethylfurfural”为题发表在《Chemical Engineering Journal》。23级博士生朱嘉琦为第一作者,王伟涛副教授、刘昭铁教授和韩布兴研究员为通讯作者。

5. 生物质烷基化反应中的酸碱点作用机制的深入探讨

在热催化生物质转化方面,团队设计并制备了一系列不同酸碱种类/密度的多功能催化剂,通过系统研究5-羟甲基糠醛(HMF)在醇中的转移加氢、醚化、缩醛化、开环和脱醚化等多种可能发生的单元反应,成功获得了多种高选择性产物,如5-异丙氧甲基呋喃甲醛、5-异丙氧甲基呋喃醇、5-异丙氧甲基呋喃醇和2,5-呋喃二甲醇,并揭示了在不同催化条件下,HMF与醇类在不同催化位点上的转化路径(图1e)。基于提出的反应路径,首次实现了HMF在多活性位点催化剂上转化为呋喃三醚产物的过程,展现出优异的活性和选择性。该工作以“Insight into the Reaction Route and the Effect of Brønsted and Lewis Acid for Alkylation of 5-Hydroxymethylfurfural”为题发表在《Chemical Engineering Journal》。22级博士生王欢为第一作者,王伟涛副教授、刘昭铁教授和韩布兴研究员为通讯作者。

原文链接:

[1] https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.133204

[2] https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.130021

[3] https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115861

[4] https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164632

[5] https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157812

(核稿:黄文欢 编辑:赵诚)